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化石能源的過度消耗導致大氣中CO₂排放量持續(xù)上升，引發(fā)嚴重的生態(tài)與氣候危機，威脅人類可持續(xù)發(fā)展。為應對這一挑戰(zhàn)，我國提出“雙碳”戰(zhàn)略，旨在降低CO₂排放并推動經(jīng)濟的低碳綠色轉型。通過催化轉化將CO₂轉化為高附加值化學品，被認為是緩解CO₂濃度的重要途徑之一。然而，由于CO₂分子具有高熱力學穩(wěn)定性和化學惰性，實現(xiàn)C=O鍵的有效活化始終是該領域面臨的核心瓶頸。

中國科學院蘭州化學物理研究所低碳催化與二氧化碳利用全國重點實驗室丁玉曉研究員團隊，長期聚焦碳材料表面化學研究（Adv Mater,2025,e2418239；Angew. Chem. Int. Ed. 2024,63,e202318043;Carbon 2024,222,118998；Adv Mater,2022,34,e2206025），該團隊基于對非均相催化體系表面化學機制的深入理解，通過對碳材料表面特性與結構的精準調控，設計并構建了相應的非均相催化系（J. Am. Chem. Soc. 2025,147,12652；J.? Energy Chem. 2025,106,398;Chin. J. Catal. 2025,70,115；J. Catal. 2025,447,116155 ；Nat. Commun. 2023,14,4449），并將其應用于低碳催化和二氧化碳利用研究。

CO₂的規(guī)?；瘧眯枰鄳?guī)模的能量輸入，碳材料作為具有相應體量和規(guī)模的材料，可在CO₂轉化領域發(fā)揮重要作用。因此，探究碳材料與CO₂之間的相互作用機制，對實現(xiàn)碳循環(huán)閉環(huán)具有重要意義。在碳材料催化劑設計方向，團隊基于對碳表面結構的深刻理解，提出利用碳材料作模型催化體系構建高性能CO₂熱催化轉化催化劑（Chem. Sci. 2025,16,11598）； 在無金屬碳基催化材料應用方面，團隊基于離子液體前驅體或激光濺射方法，開發(fā)了系列雜原子摻雜（ChemElectroChem 2025,e202500189）碳基材料，并開展CO₂活化與轉化應用（Nanoscale,2025,17,1392）。

近期，團隊與德國馬克斯·普朗克化學能源轉化研究所合作，在無金屬催化CO₂轉化方面取得重要進展。研究人員在納米碳表面成功構建出用于熱催化CO₂活化的無金屬活性位點。量子化學計算結果表明，該催化劑表面可通過氫輔助裂解有效活化C=O鍵并生成CO。實驗中，研究人員以硅烷為氫源，通過還原反應驗證了該機理，并結合原位紅外光譜與理論計算揭示了CO₂在N、B雜原子位點的轉化演化過程。這一發(fā)現(xiàn)不僅加深了對無金屬催化選擇性裂解CO₂機理的理解，也為開發(fā)高效、低成本、可規(guī)?；瘧玫奶蓟鶡岽呋瘎┨峁┝诵滤悸贰Ｏ嚓P成果以 “Heteroatomic Sites on Carbon: Thermal CO₂?Activation and Transformation by Metal-Free Catalysis” 為題發(fā)表于 ChemSusChem（ChemSusChem,2025,e2501052,https://doi.org/10.1002/cssc.202501052）上。蘭州化物所博士后張鵬為論文第一作者，蘭州化物所丁玉曉研究員和馬普化學能源轉化所碳合成與應用組組長Saskia Heumann為論文共同通訊作者。

圖1.納米碳表面N-B位點催化CO₂活化

上述研究工作得到了國家自然科學基金、中國科學院、蘭州化物所、低碳催化與二氧化碳利用全國重點實驗室和山東能源研究院企業(yè)聯(lián)合基金的支持。

圖2.理論計算結合原位紅外揭示N-B位點活化轉化CO₂新機制